草酸与铬酸根形成配位络合物强化可见光还原六价铬的机理研究

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收稿日期：2024-01-02 修回日期：2024-01-26 接受日期：2024-02-27

DOI:10.20078/j.eep.20240123

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摘要：草酸是自然水体中广泛存在的一种小分子羧酸,主要来源于植物的根系分泌和有机质的分解,对自然水体中 Cr(Ⅵ)的还原有重要的影响。本研究通过等温滴定量热法(ITC)、电喷雾高分辨质谱(ESI-HRMS)分析发现,当pH≤4,草酸根和铬酸根分别... 展开+

摘要：

草酸是自然水体中广泛存在的一种小分子羧酸,主要来源于植物的根系分泌和有机质的分解,对自然水体中 Cr(Ⅵ)的还原有重要的影响。本研究通过等温滴定量热法(ITC)、电喷雾高分辨质谱(ESI-HRMS)分析发现,当pH≤4,草酸根和铬酸根分别以HC2O-4和HCrO-4的形式存在时,可以通过脱水缩合的方式形成具有可见光活性的草酸-铬酸配位络合物(HC2CrO-7)。在可见光的照射下,HC2CrO-7络合物草酸氧原子上的电子可以通过HOMO-LUMO跃迁的形式向铬酸根转移,实现 Cr(Ⅵ)的还原。借助电喷雾高分辨质谱检测了Cr(Ⅵ)还原过程中的中间产物,确定Cr(Ⅵ)最终还原产物为低毒的 Cr(Ⅲ)-草酸络合物([Cr3+ -(C2O2-4 ) 3] 3-)。根据检测到的反应产物,绘制了草酸可见光还原 Cr(Ⅵ)的反应路径。本研究将为利用草酸高效光还原Cr(Ⅵ)技术提供理论依据。

收起-

作者：

关盈盈¹
王浩²
葛小明²
邓力恺²
邓斌²
穆毅^1,*
邹建平^1,*

作者简介

作者简介：关盈盈(2000—),女,广东惠州人,硕士研究生,主要研究方向为重金属资源化处理。E-mail:1251174918@qq.com
通讯作者：穆毅(1989—),男,湖南岳阳人,副教授,主要研究方向为重金属资源化处理。E-mail:my812852435@163.com
邹建平(1978—),男,江西吉安人,教授,主要研究方向为废水处理理论和技术、环境功能材料设计及应用。E-mail:zjp_112@126.com

单位

1. 南昌航空大学江西省持久性污染物控制与资源化重点实验室
2. 中国航发南方工业有限公司安全保障部环境保护室

关键字

草酸
六价铬
光还原
重金属

基金项目

国家自然科学基金资助项目(52360027)

引用格式

关盈盈, 王浩, 葛小明, 等. 草酸与铬酸根形成配位络合物强化可见光还原六价铬的机理研究[J]. 能源环境保护, 2024, 38(1): 109-118.

GUAN Yingying, WANG Hao, GE Xiaoming, et al. The coordination complex formed by oxalic acid and chromate and the mechanism for enhanced photoreduction of Cr(Ⅵ) under visible-light irradiation[J]. Energy Environmental Protection, 2024, 38(1): 109-118.

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