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草酸是自然水体中广泛存在的一种小分子羧酸,主要来源于植物的根系分泌和有机质的分解,对自然水体中Cr(Ⅵ)的还原有重要的影响。本研究通过等温滴定量热法(ITC)、电喷雾高分辨质谱(ESI-HRMS)分析发现,当pH≤4,草酸根和铬酸根分别以HC2O4-和HCrO4-的形式存在时,可以通过脱水缩合的方式形成具有可见光活性的草酸-铬酸配位络合物(HC2CrO7-)。在可见光的照射下,HC2CrO7-络合物草酸氧原子上的电子可以通过HOMO-LUMO跃迁的形式向铬酸根转移,实现Cr(Ⅵ)的还原。借助电喷雾高分辨质谱检测了Cr(Ⅵ)还原过程中的中间产物,确定Cr(Ⅵ)最终还原产物为低毒的Cr(Ⅲ)-草酸络合物([Cr3+-(C2O42-)3]3-)。根据检测到的反应产物,绘制了草酸可见光还原Cr(Ⅵ)的反应路径。本研究将为利用草酸高效光还原Cr(Ⅵ)技术提供理论依据。
收起-关盈盈, 王浩, 葛小明, 邓力恺, 邓斌, 穆毅, 邹建平.草酸与铬酸根形成配位络合物强化可见光还原六价铬的机理研究[J/OL].能源环境保护:1-10[2024-02-02].https://doi.org/10.20078/j.eep.20240123.
GUAN Yingying, WANG Hao, GE Xiaoming, DENG Likai, DENG Bin, MU Yi, ZOU Jianping. The coordination complex formed by oxalic acid and chromate and the mechanism for enhanced photoreduction of Cr(V) under visible-light irradiation[J/OL].Energy Environmental Protection:1-10[2024-02-02].https://doi.org/10.20078/j.eep.20240123.