Pd/CeO_2上乙酸丁酯高效深度氧化性能与机理研究

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收稿日期：2024-06-17 修回日期：2024-07-08 接受日期：2024-08-19

DOI:10.20078/j.eep.20240710

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摘要：新能源汽车和相关领域中,对于典型含氧挥发性有机物乙酸丁酯的治理越来越重要。通过引入0.5%的Pd来调节CeO_2-U催化剂的表面结构和理化性质,并与含等量Pd的Al_2O_3和TiO_2进行对比,通过SEM、XPS、in-situ DRIF... 展开+

摘要：

新能源汽车和相关领域中,对于典型含氧挥发性有机物乙酸丁酯的治理越来越重要。通过引入0.5%的Pd来调节CeO_2-U催化剂的表面结构和理化性质,并与含等量Pd的Al_2O_3和TiO_2进行对比,通过SEM、XPS、in-situ DRIFTS等手段对催化剂进行表征,以探究Pd和Ce活性组分间的协同作用对乙酸丁酯(BA)催化氧化性能的影响。研究结果表明,在220 ℃下引入Pd使CeO_2-U的CO_2产率由77.8%提高至90.7%,明显促进了BA的深度氧化进程,缓解了CO_2选择性滞后的问题。Pd的引入改善了CeO_2中晶格氧的移动性和反应性,增加了表面Ce^3+的含量,提高了表面氧空位浓度。结合in-situ DRIFTS图谱分析,证实了Pd/CeO_2-U上BA的催化氧化机理,即在低温段(T<200 ℃)遵循langmuir-hinshelwood(L-H)机理,在高温段(T>200 ℃)遵循Mars-van Krevelen (MvK)反应机理,并且发现中间产物羧酸盐的分解为关键的控速步骤。本研究结果可为相关领域乙酸丁酯的治理提供借鉴。

收起-

作者：

孔文晶¹
林佳佳¹
钟雪芸¹
邢赟¹
刘鹏^1,2
李振国³
付名利^1,2,*

作者简介

作者简介：孔文晶(2000—),女,河南驻马店人,硕士研究生,主要研究方向为VOCs高效催化氧化材料的制备与改性。E-mail:202220146535@mail.scut.edu.cn
通讯作者：付名利(1970—),男,湖南衡阳人,教授,主要研究方向为挥发性有机物(VOCs)、颗粒物(PM)和氮氧化物(NOx)等大气污染控制及低碳相关技术的材料、工艺和装备等研发与应用。E-mail:mlfu@scut.edu.cn

单位

1. 华南理工大学环境与能源学院, 广东广州 510006
2. 广东省大气环境与污染控制重点实验室,广东广州 510006
3. 中国汽车技术研究中心有限公司移动源排放控制技术国家工程实验室, 天津 300300

关键字

乙酸丁酯
PdCeO2
催化氧化
CO2选择性
氧空位

基金项目

国家移动源排放控制技术工程实验室(NELMS2020A06);国家自然科学基金面上资助项目(51878293)

引用格式

孔文晶, 林佳佳, 钟雪芸, 等. Pd/CeO_2上乙酸丁酯高效深度氧化性能与机理研究[J]. 能源环境保护, 2024, 38(4): 198-208.

KONG Wenjing, LIN Jiajia, ZHONG Xueyun, et al. Study on the performance and mechanism of high-efficiency deep oxidation of butyl acetate over Pd/CeO_2[J]. Energy Environmental Protection, 2024, 38(4): 198-208.

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