收稿日期:2024-06-17 修回日期:2024-07-08 接受日期:2024-08-19
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新能源汽车和相关领域中,对于典型含氧挥发性有机物乙酸丁酯的治理越来越重要。通过引入0.5%的Pd来调节CeO_2-U催化剂的表面结构和理化性质,并与含等量Pd的Al_2O_3和TiO_2进行对比,通过SEM、XPS、in-situ DRIFTS等手段对催化剂进行表征,以探究Pd和Ce活性组分间的协同作用对乙酸丁酯(BA)催化氧化性能的影响。研究结果表明,在220 ℃下引入Pd使CeO_2-U的CO_2产率由77.8%提高至90.7%,明显促进了BA的深度氧化进程,缓解了CO_2选择性滞后的问题。Pd的引入改善了CeO_2中晶格氧的移动性和反应性,增加了表面Ce^3+的含量,提高了表面氧空位浓度。结合in-situ DRIFTS图谱分析,证实了Pd/CeO_2-U上BA的催化氧化机理,即在低温段(T<200 ℃)遵循langmuir-hinshelwood(L-H)机理,在高温段(T>200 ℃)遵循Mars-van Krevelen (MvK)反应机理,并且发现中间产物羧酸盐的分解为关键的控速步骤。本研究结果可为相关领域乙酸丁酯的治理提供借鉴。
收起-孔文晶, 林佳佳, 钟雪芸, 等. Pd/CeO_2上乙酸丁酯高效深度氧化性能与机理研究[J]. 能源环境保护, 2024, 38(4): 198-208.
KONG Wenjing, LIN Jiajia, ZHONG Xueyun, et al. Study on the performance and mechanism of high-efficiency deep oxidation of butyl acetate over Pd/CeO_2[J]. Energy Environmental Protection, 2024, 38(4): 198-208.