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收稿日期：2023-11-13 修回日期：2023-12-08 接受日期：2024-06-12
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2024年03期
固-液相变吸收剂在CO_2负荷调控下可发生相变形成固体产物,具有易分离、操作简便的优势,但现有体系大多需有机分相剂调控才能发生固液相变,存在分相剂易挥发损耗、富液黏度大等瓶颈。本研究构建了异氟尔酮二胺(IPDA)-水二元固-液相变吸收体系,无需分相剂,水相溶液吸收CO_2后即可发生固液相变。研究表明,1.00mol·L-1IPDA水溶液在313.15K下饱和吸收负荷高达0.85mol CO_2·mol-1,吸收产物为白色晶体粉末且富集在溶液下层,富液体积占总溶液体积的43.60%,而CO_2富集率达93.98%,此时,上层贫相黏度为1.08mPa·s。富相固体产物分离熔融后在393.15K温度条件下解吸60min,再生效率为98.31%。经5次循环吸收-解吸,再生容量仍保持初始容量的80%以上,具有良好的重复利用性。13C核磁共振(NMR)表征分析表明,IPDA与CO_2反应生成IPDA-氨基甲酸盐与碳酸氢盐,大多聚集在富相中,仅少量氨基甲酸盐溶于贫相中。解吸完成后,样品未见CO_2产物峰,进一步证明了IPDA-H_2O可完全解吸。量子化学计算证明,吸收前IPDA与水偶极矩接近,极性相近可互溶,吸收后形成的产物偶极矩低、极性小,产物间的分子内氢键高于产物和水的氢键,产物晶格能增加。因此,产物从溶液中析出,无需分相剂调控,即可在水中发生固液相变。
收起-龙青海, 王琛, 龚娟娟, 等. 异氟尔酮二胺-水二元固-液相变吸收剂捕集CO_2机制[J]. 能源环境保护, 2024, 38(3): 91-99.
LONG Qinghai, WANG Chen, GONG Juanjuan, et al. Mechanism of CO_2 capture into isophorone diamine-water binary solid-liquid biphasic absorbent[J]. Energy Environmental Protection, 2024, 38(3): 91-99.