随着城市化与工业化进程的加快，大量污泥的产生与积累使得其安全、高效及资源化利用成为环境保护和循环经济发展亟待解决的重要课题。基于减量化、无害化、资源化处置原则，本研究采用化学链气化制氢（CLG）方式处置高速路沿线服务区产生的市政污泥，以获取高纯氢气。该方法具有反应?损低，产物附加值高和抑制污染物生成等优势，为氢能高速建设提供重要支撑。利用热力学计算平台构建了铁基载氧体污泥CLG反应流程，并基于吉布斯自由能最小化原理，对污泥关键元素反应演化及铁基载氧体交互作用机理进行了计算分析。研究结果表明：在燃料反应器内增加氧源，可有效促进化学链气化反应平衡正向进行；引入水蒸气有利于增强碳元素的解聚与转化，从而提高产物中H2的平衡含量。在900℃，载氧体与污泥比（OC/MS）为0.25以及水蒸气与污泥比（S/MS）为0.5的条件下，可获得品质最优的合成气，并使NOx前驱物完全转化为N2。在蒸汽反应器中综合考虑最佳CLG条件下的剩余固相组分，确定最佳制氢温度为600℃，最佳水蒸气添加量为1 kmol，此时产生的H2纯度可达95.45%。在空气反应器中，确定了每千摩污泥模型化合物对应的载氧体再生最佳O2添加量为0.125 kmol，并揭示了晶格氧的恢复历程依次为Fe→FeO→Fe3O4→Fe2O3。