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收稿日期：2024-03-08 修回日期：2024-04-22
氨分解制氢面临NH_3转化率低的问题，需要提高氨分解催化剂的活性。分子筛具有较大的比表面积和丰富的孔隙结构，可以作为氨分解催化剂的良好载体，从而提高氨分解的活性。然而，目前对于分子筛载体性质对氨分解的影响规律尚不明确。探究了不同分子筛载体（ZSM-5、SBA-15、MCM-41）Co基催化剂对氨分解制氢反应的影响，结果表明，Co/SBA-15具有最佳的氨分解活性。结合催化活性和表征结果，发现氨分解催化剂的载体应具备以下特点：较大的比表面积、丰富的孔道结构，并且具有适当尺寸（5~10 nm）的孔径、较小的催化剂颗粒粒径、较少的酸性位点数量以及较弱的酸性强度。氨分解反应的活性位点为金属态，在反应之前对催化剂进行H2还原处理可以有效提高氨分解活性。与其他两种分子筛催化剂相比，Co/SBA-15催化剂具有较低的表观活化能。此外，Co/SBA-15催化剂还表现出优异的催化稳定性和可重现性。最后，通过对Co/SBA-15催化剂进行in-situ DRIFT实验，发现其表面富集了-NH和-NH_2的中间产物，表明氨分解反应的限速步骤可能为吸附态N原子的重组脱附。阐明了催化剂载体的理化性质对氨分解制氢反应性能的影响规律，为选择合适的氨分解催化剂载体提供了一定的理论指导。
收起-李超凡, 杜学森, 苏小军, 陈金飞, 陈艳容. Co基分子筛催化剂氨分解性能及反应机制的研究[J/OL]. 能源环境保护: 1-11[2024-05-24]. https://doi.org/10.20078/j.eep.20240505.
LI Chaofan, DU Xuesen, SU Xiaojun, CHEN Jinfei, CHEN Yanrong. Study on the ammonia decomposition performance and reaction mechanism of Co-based molecular sieve catalysts[J/OL]. Energy Environmental Protection: 1-11[2024-05-24]. https://doi.org/10.20078/j.eep.20240505.
LI Chaofan, DU Xuesen, SU Xiaojun, CHEN Jinfei, CHEN Yanrong. Study on the ammonia decomposition performance and reaction mechanism of Co-based molecular sieve catalysts[J/OL]. Energy Environmental Protection: 1-11[2024-05-24]. https://doi.org/10.20078/j.eep.20240505.