摘要：高炉煤气中硫化氢(H2S)的脱除对实现钢铁行业超低排放具有重要意义。高炉煤气经余压透平发电装置(BlastFurnaceTopGasRecoveryTurbineUnit,TRT)后,温度在50~80℃之间,宜选用低温下活性较高的针铁矿(α-FeOOH)作为高炉煤气水解后H2S的吸附剂。采用共沉淀结晶法将不同摩尔比(1%、5%、11%)的Zn2+掺杂到α-FeOOH中,在模拟的高炉煤气气氛中,利用固定床-气相色谱联用平台测试其对H2S的吸附容量,Zn/FeOOH硫容提升至292.2mg/g,提高了137%。采用BET、EPR、XPS等分析手段对吸附剂的理化性质进行表征,分析结果表明,Zn/FeOOH样品的比表面积提升近60%。比表面积的增加意味着更多的反应界面可用于H2S的吸附和转化,更多的吸附位点是提高硫容的关键因素之一。此外,孔容积提升约116%,孔容积的增加可以缓解反应产物带来的孔道堵塞效应。在g=2.002的位置,Zn/FeOOH系列样品均出现了氧空位的特征峰,Zn/FeOOH-11样品表现出最高的氧空位信号强度,表明掺杂Zn后材料中的氧空位显著增加。当Zn2+被引入α-FeOOH晶格时,由于Zn2+和Fe3+的离子半径和电荷不完全匹配,其替代Fe3+会在晶格中引入局部应力和畸变,有助于氧原子从晶格中逸出,形成氧空位。氧空位能为H2S的吸附和活化提供活性位点,增强材料的催化活性。Zn掺杂α-FeOOH中单羟基比例增加到36%。单羟基是提高硫容的关键,作为活性较高的基团能够与H2S形成氢键,从而增强材料表面的吸附。通过原位红外光谱分析,表明Zn不仅作为催化剂的一部分,还直接参与H2S的反应形成ZnS,Zn掺杂不仅改善了α-FeOOH的催化性能,还影响了硫产物的种类。结构和表面性能的改变,显著提升了Zn/FeOOH材料对H2S的吸附和转化能力,为吸附剂硫容提高及高炉煤气净化技术应用提供了参考。 收起-