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Pd/CeO_2上乙酸丁酯高效深度氧化性能与机理研究

收稿日期:2024-06-17 修回日期:2024-07-08 接受日期:2024-08-19

DOI:10.20078/j.eep.20240710

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    摘要:新能源汽车和相关领域中,对于典型含氧挥发性有机物乙酸丁酯的治理越来越重要。通过引入0.5%的Pd来调节CeO_2-U催化剂的表面结构和理化性质,并与含等量Pd的Al_2O_3和TiO_2进行对比,通过SEM、XPS、in-situ DRIF... 展开+
    摘要:

    新能源汽车和相关领域中,对于典型含氧挥发性有机物乙酸丁酯的治理越来越重要。通过引入0.5%的Pd来调节CeO_2-U催化剂的表面结构和理化性质,并与含等量Pd的Al_2O_3和TiO_2进行对比,通过SEM、XPS、in-situ DRIFTS等手段对催化剂进行表征,以探究Pd和Ce活性组分间的协同作用对乙酸丁酯(BA)催化氧化性能的影响。研究结果表明,在220 ℃下引入Pd使CeO_2-U的CO_2产率由77.8%提高至90.7%,明显促进了BA的深度氧化进程,缓解了CO_2选择性滞后的问题。Pd的引入改善了CeO_2中晶格氧的移动性和反应性,增加了表面Ce^3+的含量,提高了表面氧空位浓度。结合in-situ DRIFTS图谱分析,证实了Pd/CeO_2-U上BA的催化氧化机理,即在低温段(T<200 ℃)遵循langmuir-hinshelwood(L-H)机理,在高温段(T>200 ℃)遵循Mars-van Krevelen (MvK)反应机理,并且发现中间产物羧酸盐的分解为关键的控速步骤。本研究结果可为相关领域乙酸丁酯的治理提供借鉴。

    收起-

    作者:

    • 孔文晶1
    • 林佳佳1
    • 钟雪芸1
    • 邢赟1
    • 刘鹏1,2
    • 李振国3
    • 付名利1,2,*

    作者简介

    作者简介:孔文晶(2000—),女,河南驻马店人,硕士研究生,主要研究方向为VOCs高效催化氧化材料的制备与改性。E-mail:202220146535@mail.scut.edu.cn
    通讯作者:付名利(1970—),男,湖南衡阳人,教授,主要研究方向为挥发性有机物(VOCs)、颗粒物(PM)和氮氧化物(NOx)等大气污染控制及低碳相关技术的材料、工艺和装备等研发与应用。E-mail:mlfu@scut.edu.cn

    单位

    • 1. 华南理工大学 环境与能源学院, 广东 广州 510006
    • 2. 广东省大气环境与污染控制重点实验室,广东 广州 510006
    • 3. 中国汽车技术研究中心有限公司 移动源排放控制技术国家工程实验室, 天津 300300

    关键字

    • 乙酸丁酯
    • PdCeO2
    • 催化氧化
    • CO2选择性
    • 氧空位

    基金项目

    国家移动源排放控制技术工程实验室(NELMS2020A06);国家自然科学基金面上资助项目(51878293)

    引用格式

    孔文晶, 林佳佳, 钟雪芸, 等. Pd/CeO_2上乙酸丁酯高效深度氧化性能与机理研究[J]. 能源环境保护, 2024, 38(4): 198-208.

    KONG Wenjing, LIN Jiajia, ZHONG Xueyun, et al. Study on the performance and mechanism of high-efficiency deep oxidation of butyl acetate over Pd/CeO_2[J]. Energy Environmental Protection, 2024, 38(4): 198-208.

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