收稿日期:2024-04-18 修回日期:2024-06-05 刊出日期:2024-08-19
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2024年04期
利用双氧水驱动促进贵金属沉淀的方法在MnO2上负载贵金属制备了一系列Pd/MnO_2、Ru/MnO_2、Ag/MnO_2、Pt/MnO_2催化剂。通过对比贵金属负载型催化剂(负载量3.0%)催化氧化CO的活性,得到如下结果:3.0%Pd/MnO_2>3.0%Ru/MnO_2>MnO_2>3.0%Ag/MnO_2>3.0%Pt/MnO_2。为了探究催化剂活性与材料结构特性之间的关系,分别使用球差电镜、XRD、Raman、H_2-TPR、O_2-TPD和XPS等表征技术对催化剂表面贵金属的粒径尺寸、晶体结构、缺陷结构、低温还原性、活性氧物种以及金属元素价态分布等物理化学特性进行了系统的表征和分析。研究发现,负载了Ag或Pt的催化剂仅仅改善了MnO_2的低温还原性,由于在CO催化氧化过程中催化剂表面的贵金属被快速还原,因此催化活性有所下降。相反地,负载了Pd或Ru的MnO_2催化剂在CO氧化反应中的活性显著提高,这是材料良好的低温还原性与表面化学吸附氧物种之间的协同促进作用所致。由于3.0%Pd/MnO_2具有更好的低温还原性和更多的表面化学吸附氧物种,其能够在10℃条件下完全催化氧化CO气体(浓度为1%CO/4%O_2,GHSV=40000mL/(g·h))。通过分析不同催化氧化反应过程,推测Pd/MnO_2催化氧化CO遵循Langmuir-Hinshelwood(L-H)机理。
收起-许文建, 贾宏鹏, 陈金, 等. MnO_2负载贵金属催化剂用于CO低温催化氧化的研究[J]. 能源环境保护, 2024, 38(4): 189-197.
XU Wenjian, JIA Hongpeng, CHEN Jin, et al. Study on MnO_2-supported noble metal catalysts for CO catalytic oxidation at low temperature[J]. Energy Environmental Protection, 2024, 38(4): 189-197.