CO_2的过度排放是21世纪人类面临的最大环境问题之一,严重威胁人类社会的可持续发展。在各种实现碳捕集和转化的方法中,通过电催化方法将CO_2转化为高值附加产品能有效缓解环境保护和工业生产的压力,提高碳资源的利用率,助力实现碳中和目标。 相较于在高温高压条件下实现工业尿素合成,电催化共还原CO_2与NO2-/NO3-生产尿素反应条件温和、能耗低、二次污染小,是一种具有工业化应用前景的CO_2利用方式。 本论文综述了CO_2与NO2-/NO3-电催化合成尿素的研究进展,重点从催化剂的设计合成以及 C—N 耦合机制两方面讨论了尿素在不同催化剂上的形成过程及其内在机制。 设计可以共吸附并还原CO_2与NO2-/NO3-的材料是电催化合成尿素所面临的的关键挑战。 前期研究表明引入缺陷和/ 或掺杂异质原子等方式是改善催化剂电子结构,实现CO_2和NO2-/NO3-共吸附,提升尿素合成效率的有效方式。 针对尿素合成的机理,报道最多的是由∗CO和∗NH_2中间体或∗COOH和∗NH_2中间体直接偶联生成尿素;C—N 耦合过程中间产物的确定对指导催化剂的设计具有重要意义。 其中,关键N中间体存在形式主要有∗NH_2、∗NH_2OH、∗NH 和∗NO2-,关键 C 中间体主要有∗CO和∗COOH两种。 基于对催化剂设计合成和尿素形成机理的讨论,本论文对相关领域未来的研究重点和难点进行了进一步的总结和展望。